Der Große Blaue Krake gehört zu den wenigen Arten der Kraken, die tagsüber auf Nahrungssuche gehen. Er ernährt sich wie andere Kraken vor allem von anderen wirbellosen Tieren. Nach Einzelbeobachtungen beginnt die Nahrungssuche am frühen Morgen und weist am späten Nachmittag einen weiteren Aktivitätshöhepunkt auf. Einzelne Suchaktivitäten finden im Bereich von durchschnittlich etwa 80 Metern statt und dauern etwa 120 Minuten, können sich jedoch auch auf bis zu sechs Stunden ausdehnen. Dabei suchen die Tiere verschiedene Substrate ab und greifen mit ihren Armen tief in Korallenhöhlen, dabei bewegen sie sich in einem „Stop-und-Go“-Modus und schwimmen anschließend zu ihrer Höhle zurück. Mit den Augen scannen die Tiere vor allem die Umgebung nach potenziellen Feinden und suchen die Oberflächen ab.